30 августа 1860 года Великий Князь Николай Николаевич производится в инженер-генералы, через год назначается командиром отдельного гвардейского корпуса, 10 августа 1864 года — командующим войсками гвардии и Санкт-Петербургского военного округа, 15 августа того же года — Генерал-Инспектором кавалерии с оставлением во всех прочих должностях и званиях и 18 августа — членом комитета о раненых.
До глубины души военный, Великий Князь умел предъявлять вверенным ему войскам и учреждениям боевые требования, вполне соответствовавшие духу происходивших в то время реформ в нашей армии. Его любовь к солдату и офицеру, увлечение военным делом, кипучая энергия, служебный такт, умение заинтересовать своих подчинённых работой и, наконец, полное доверие к нему свыше были причиной того, что труды Великого Князя сопровождались полным успехом.
Деятельность Великого Князя на посту командующего (с 30 августа 1867 года — главнокомандующего) войсками гвардии и Санкт-Петербургского военного округа составила особую эпоху в службе и жизни этих войск. Наша кавалерия под его руководством быстро шагнула вперёд, отказавшись от устаревших традиций манежной езды и исключительно смотровых требований предшествовавшего царствования. Страстный знаток и любитель лошадей, природный кавалерист, Великий Князь на посту Генерал-Инспектора кавалерии с большим успехом обнаружил свои дарования в кавалерийском деле.
В 1872 году он совершил большое путешествие в Турцию и в Святую Землю, продолжавшееся 2 месяца. Оно подробно описано в книге Д.А. Скалона «Путешествие по Востоку и Святой Земле в свите Великого Князя Николая Николаевича в 1872 году».
Когда осенью 1876 года стала очевидна неминуемость Русско-турецкой войны, Император Александр II назначил Великого Князя главнокомандующим Дунайской армией. 23 ноября 1876 года Великий Князь прибыл в Кишинёв и начал работу по сосредоточению армии и подготовке к переправе её через Дунай.
23 апреля 1877 года он осматривал под огнём турецких судов укрепления в Галаце и Браилове, 8 и 9 июня совершенно тайно производил разведку берегов Дуная, 10 июня присутствовал при переправе через Дунай XIV армейского корпуса генерала Циммермана, а 15-го руководил переправой через Дунай у Систова и за успешное её выполнение был награждён орденом Святого Георгия 2-й степени.
Последовавшее потом занятие Тырнова отрядом генерала Гурко побудило Великого Князя самому идти с главными силами вслед за этим отрядом на Тырнов и далее на Балканы, но неудача под Плевной 8 июля приостановила дальнейшее наступление. Только тогда Государь согласился на неоднократные доводы Великого Князя о недостаточности сил армии, и на театр войны были вызваны гвардия, гренадерский корпус, 4 пехотные дивизии и стрелковая бригада.
Взятие Ловчи 23 августа и увеличение наших сил более чем до 80 тысяч дали возможность Главнокомандующему возобновить штурм Плевны, но последний, произведённый 30 августа, не принёс нам успеха и заставил Государя собрать военный совет, на котором Великий Князь, считая невозможным продолжать войну при создавшихся условиях, высказался за необходимость отступления к Дунаю и возобновить кампанию лишь весной будущего года. Столь решительным мнением он полагал возможным воздействовать на Государя в смысле более значительного увеличения наших сил для исполнения стоявшей перед ним серьёзной задачи. Однако Государь не согласился с этим мнением: было решено не отступать от Плевны, начать правильную осаду её и вызвать на театр войны генерала Тотлебена.
Попытка Осман-паши 28 ноября 1877 года прорваться из Плевны закончилась пленением 40-тысячной турецкой армии. За взятие Плевны Великий Князь был награждён орденом Святого Георгия 1-й степени.
Этот решительный успех побудил его принять план немедленного зимнего перехода через Балканы. Смелое решение Великого Князя, доложенное на военном совете 30 ноября, было утверждено Государем, хотя встретило многих противников в лице даже таких генералов, как Тотлебен, Скобелев и Радецкий.
Поход этот представлял собой действительно необычайные трудности для наших войск, но зато блестящее выполнение его решительно повернуло всю кампанию в нашу пользу и побудило турецкое правительство начать переговоры о перемирии. К этому времени мы уже заняли Филиппополь, захватив, таким образом, железную дорогу к Константинополю, и подходили к Адрианополю.
Занятие последнего 10 января 1878 года побудило Великого Князя самому отказаться от тех условий перемирия, которые турки не решились принять накануне и, пользуясь паникой противника, стремительно наступать не только на Константинополь, но и на Галлиполи, справедливо оценивая чрезвычайно важное стратегическое значение этого последнего пункта.
В то же время Великий Князь донёс Государю своё крайнее убеждение, что «при настоящих обстоятельствах невозможно уже теперь останавливаться и ввиду отказа турок от условий мира необходимо идти до Царьграда и там покончить предпринятое Тобой святое дело».
13 января он прибыл в Сейменли-Тырново, где получил присланную Государем золотую саблю с алмазами и надписью «За переход через Балканы в декабре 1877 года» и, имея в виду взятие нашими передовыми частями железнодорожной станции Люле-Бургас, в 150 вёрстах от Константинополя, и станции Демотики в 80 вёрстах от Эгейского моря, приказал генералу Скобелеву произвести рекогносцировку к Царьграду и сделал распоряжения на случай войны с Англией и в особенности захвата ею выхода из Босфора в Чёрное море.
Однако в это самое время Великим Князем получены были указания Государя, сводившиеся к тому, чтобы войти в дружественное соглашение с начальниками иностранных флотов в Босфоре для водворения общими силами порядка в городе, избегать всякого столкновения с иностранным десантом в Константинополе, ввести туда войска лишь в случае просьбы жителей столицы и, наконец, ни в каком случае не отступать от сделанного нами Англии заявления, что мы не намерены действовать на Галлиполи, ибо она, со своей стороны, обещала нам то же, а потому достаточно выдвинуть наблюдательный отряд на перешеек, отнюдь не подходя к самому Галлиполи.
Эта телеграмма, указавшая на соглашение нашего правительства с Англией, связала действия Главнокомандующего, справедливо считавшего, что только заняв Константинополь и Галлиполи, Россия может властно диктовать условия мира Турции и противодействовать Англии. Это было тем более тяжело, что, продолжая удачное наступление, наша кавалерия дошла почти до Родосто.
18 января 1878 года турецкие уполномоченные были приняты вторично Великим Князем и на следующий день подписали протокол предварительных оснований мира и условия о перемирии.
Между тем вопреки обещанию и под предлогом защиты своих подданных в Константинополе, Англия послала свою эскадру в Босфор, что побудило Государя телеграммой 29 января предоставить Главнокомандующему полную свободу действий на берегах Босфора и Дарданелл, избегая непосредственного столкновения с англичанами, пока они сами не будут действовать враждебно.
Стеснение инициативы действий Главнокомандующего непрерывными указаниями из Санкт-Петербурга поставило Великого Князя в чрезвычайно затруднительное положение, тем более что турецкие уполномоченные, чувствуя поддержку англичан, стали затягивать переговоры.
