В июне 1922 г. он дал серию лекций в Гёттингене, где он встретился с Вольфангом Паули (1900—1958) и Вернером Гейзенбергом (1901—1976). Они были с ним в Копенгагене в течение несколько лет и участвовали в новой революции в квантовой механике.
В декабре 1922 г. Бор получил Нобелевскую премию по физике «за его заслуги в исследованиях строения атомов и излучения, испускаемого ими».
В течение последующих десяти лет он был очень занят руководством своего Института, который становился все больше и больше центром всего развития атомной физики.
В своих воспоминаниях физики, которые работали в Институте Бора, подчеркивают уникальный «копенгагенский дух» научных исследований. Они вспоминают этот период, во-первых, как неограниченную свободу заниматься какой бы то ни было проблемой в теоретической физике, которую они считали наиболее важной. Вторым аспектом «копенгагенского духа» было то, что это занятие проходило в форме интенсивных дискуссий между Бором, в чем он был признанным мастером, и наиболее обещающими, хотя и молодыми и еще непризнанными в физике студентами, приезжающими в Институт из разных стран. Нуждающийся в обсуждениях для разработки своих идей, Бор поощрял визитеров стать его «помощниками», т.е. принять участие в его собственных размышлениях. Таким образом, «копенгагенский дух» заключался в полной свободе исследований, достигаемой разделением научного труда между самим Бором и сливками студентов международной теоретической физики.
Надо сказать, что когда появилась новая квантовая механика, Бор приветствовал замечательный прогресс, связанный с нею, но он также указал на несовместимость между классической и квантовой теориями.
В сотрудничестве с Крамерсом и Дж. Слетером (1900—1976) он опубликовал в 1924 г. то, что было последней попыткой описать атомную систему в духе квазиклассических представлений, которые он развивал ранее. В этой работе авторы предположили, что при индивидуальных атомных взаимодействиях энергия не сохраняется. Хотя это предположение было быстро опровергнуто экспериментом, революционный характер предположения показывает насколько безвыходной представлялась Бору ситуация в то время.
В тот же год Крамерс предложил формулировку математической теории, объясняющую дисперсию света атомами. Работая на этой основе, Гейзенберг разработал чисто абстрактное математическое представление квантово-механических систем.
В продолжение 1925—1926 гг. Гейзенберг уточнил и расширил свою теорию с помощью Макса Борна и Паскуаля Йордана (1902—1980) создав то, что сегодня известно как «матричная механика». Той же весной австрийский физик Эрвин Шрёдингер (1887—1961), работающий совершенно независимо, выдвинул «волновую механику», представляющую квантовые системы, как было позднее показано, математически эквивалентно матричной механике Гейзенберга. Эти два разных подхода убедили Бора, что математически эти теории были на правильном пути, но в то же время еще более увеличили его беспокойство относительно физической интерпретации математического формализма. Бора больше, чем кого бы то ни было, волновал вопрос несовместимостей квантовой теории.
В 1926—1927 гг. Гейзенберг возвратился в Копенгаген, чтобы обсудить проблемы, которые так волновали Бора. Также и Шрёдингер посетил Институт той осенью, и в обсуждениях с Бором убедился принять концепцию дуализма волна-частица для световых явлений, которая, как мы увидим, уже укрепилась Эйнштейном при интерпретации атомных систем. Работая в Копенгагене в феврале 1927 г., Гейзенберг сформулировал «принцип неопределенности», согласно которому невозможно измерить с высокой желаемой точностью одновременно скорость и координату частицы. В то же время Бор, который катался на лыжах в Норвегии, стал продвигать основы «принципа дополнительности».
Основа этой концепции очень проста, если даже и очень странная. Она говорит, что мы можем задавать природе вопросы, например, какова позиция электрона, или дополнительный вопрос, какой его импульс (по существу скорость), но природа устроена таким образом, что, задавая один вопрос, автоматически исключается возможность задать одновременно дополняющий вопрос. Квантовая механика основана на разных теориях Гейзенберга и Шрёдингера и устанавливает существование дуализма волна—частица, света и вещества (материи). Бор осознал, что наши модели вещества и света основаны на их поведении в различных экспериментах, проводимых в наших лабораториях. В некоторых экспериментах, таких как фотоэлектрический эффект, который мы коротко обсудим в дальнейшем, свет ведет себя так, как если бы он состоял из частиц. В других экспериментах, таких как явления интерференции, свет ведет себя так, как, если бы он состоял из волн. Подобным же образом в экспериментах, таких как исследования Дж. Дж. Томсона катодных лучей, электроны ведут себя как частицы; в других экспериментах, таких как исследования дифракции, электроны ведут себя так, как если бы они были волнами. Но ни электроны, ни свет никогда не ведут себя одновременно так, как если бы они были и частицами и волнами. В каждом конкретном эксперименте они ведут себя либо как частицы, либо как волны.
Это убедило Бора, что описания света и вещества в виде частиц и в виде волн оба необходимы, даже хотя они логически несовместимы друг с другом. Их следует рассматривать как дополняющими друг друга. Каждый эксперимент выбирает то или другое описание из соображений удобства.
Дополнительность была практически во всех дискуссиях Бора. Когда он был пожалован кавалером Ордена Слона, ему требовалось выбрать геральдический девиз, и он выбрал Contraria sunt complementa.
Вернер Гейзенберг вспоминал, что в то время, когда написал свою работу о принципе неопределенности, он однажды плавал на яхте с Бором и Нильсом Бьёруммом, и он объяснял Бьёрумму содержание свой работы. Выслушав его, Бьёрмм обратился к Бору, говоря: «Но Нильс, это же то, что ты говорил мне, когда мы были мальчишками!».
Принцип дополнительности был впервые представлен в 1927 г. на Международном Физическом Конгрессе в Комо, который был посвящен столетию со дня смерти Алессандро Вольта. Это было очень важное собрание, в котором квантовая механика впервые серьезно обсуждалась в столь широкой аудитории. Присутствовало большинство выдающихся физиков. Только Эйнштейн не пожелал приехать в фашистскую Италию. Хотя Бор все лето работал над своей рукописью, работа была далека от окончательной формы. На большинство присутствующих она не произвела впечатления. Они находили аргументы Бора слишком философствующими и не содержащими ничего нового в физике. Паули осознал значимость новых идей и работал с Бором в Комо после конференции, чтобы усовершенствовать рукопись. После дальнейшей работы окончательная версия была завершена к Пасхе 1928 г. Между тем в октябре 1927 г. появилась возможность представить принцип дополнительности на Сольвеевском конгрессе в Брюсселе. Там присутствовали все великие европейские физики, включая Эйнштейна. Реакция Эйнштейна была сильно отрицательной и вызвала ряд дискуссий, продолжающихся годами.
С открытием нейтрона и разработкой теории ядра Бор перенес свои интересы на применение квантовой теории к ядерным явлениям. В 1935 г. он сформулировал теорию ядерных реакций и, в развитие, первую теорию явлений деления вместе с Дж. А. Уиллером (г.р. 1911).